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非贵金属电解水制氢催化剂取得新进展

( 2015-12-03 )

  氢能被认为是环境友好的清洁能源,寻找高效、廉价的电解水制氢反应(HER)催化剂是近年来研究的热点和难点。3d族过渡金属因为储量丰富,具有取代贵金属Pt催化剂的潜力,然而,在酸性条件下电解水的较低效率和不稳定性制约了它们的实际应用和发展。

  近日,中国科学技术大学博士生杨阳(导师:陈乾旺教授)发现氮掺杂石墨烯层包覆的合金粒子作为酸性条件下电解水制氢(HER)催化剂,表现出优异的性能和循环稳定性。相关研究成果以“Non-precious alloy encapsulated in nitrogen doped graphene layers derived from MOFs as an active and durable hydrogen evolution reaction catalyst”为题发表在《能源与环境科学》上(Energy & Environmental Science, 2015, 8, 3563 - 3571)。

  

  

  a.氮掺杂石墨烯模型,氮原子旁边的碳原子是吸附位点; b. 两个氮原子掺杂的吸附模型;

 c.金属团簇与石墨烯之间存在电荷转移; d. 计算得到的各个模型自由能△GH*.

  发现通过分解MOF前驱体所制备的氮掺杂石墨烯层包覆的FeCo合金复合粒子,表现出优异的HER催化活性和稳定性。该催化剂在0.5 M H2SO4电解质中,在电流密度为10 mA/cm2 条件下,电解水阴极过电位仅为262 mV,并且在循环10000次之后依然保持较高的活性。通过密度泛函理论(DFT)计算表明,石墨烯中掺杂氮原子量的提高有利于提供更多的吸附位点和降低HER反应的活化能。同时合金@石墨烯复合结构间存在着电荷从金属向石墨烯层的转移,这种协同作用会降低HER反应的△GH*,促进析氢反应的进行,进一步提升了材料的催化活性。此外,石墨烯层还提升了合金颗粒在酸性溶液中的耐腐蚀性和耐氧化性,从而提高了催化剂的循环稳定性。该研究为制备廉价、高效的非贵金属电解水催化剂提供了一种新的途径,也可为用MOF作前驱物制备其它金属、合金@碳复合材料催化剂提供借鉴。

  该研究工作得到国家自然科学基金委、中国科学院、苏州纳米科技协同创新中心的支持。


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