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新结构内嵌富勒烯研究取得重要进展

( 2016-01-15 )

  近日,中国科学技术大学杨上峰教授课题组成功实现了基于第五副族过渡金属的新结构内嵌富勒烯的合成及分离,这一成果使得能被内嵌至富勒烯碳笼的金属种类从已知的第一、第二主族和第三、第四副族金属扩展至第五副族过渡金属。相关研究成果以“Entrapping a Group-VB Transition Metal, Vanadium, within an Endohedral Metallofullerene: VxSc3-xN@Ih-C80 (x=1, 2)”为题发表于最新一期的国际重要化学期刊《美国化学会》(J. Am. Chem. Soc.2016, 138, 207-214)。

  内嵌富勒烯(endohedral fullerene)区别于传统空心富勒烯(如C60)在于可以在富勒烯碳笼的空腔结构中内嵌某些特殊物种(原子,离子或原子簇)。由于内嵌富勒烯内部所内嵌的物种可以转移特定数目的电子到外部的碳笼上,内嵌富勒烯具有许多空心富勒烯所不具备的特殊物理和化学性质,从而成为碳材料领域的国际研究热点。值得一提的是,自1991年首个可被提取的内嵌富勒烯La@C82发现至今,能被内嵌至富勒烯碳笼的金属种类十分有限,主要是基于第三副族金属(钪、镱、镧系金属)。此外,基于第一、第二主族和第四副族金属的内嵌富勒烯也有少量报道。这极大地限制了目前所知的内嵌富勒烯的种类及其应用前景,因此是否能将内嵌富勒烯的内嵌金属种类进行扩展一直是富勒烯界急待解决的难题。

  该研究组选取第五副族过渡金属钒(V)为研究体系,通过不断探索原料和合成方法尝试合成含钒的常规内嵌金属富勒烯和内嵌氮化物原子簇富勒烯,最终以Sc2O3和VC(V2O5)为起始原料,通过改进的直流电弧放电法,成功地合成了首个含钒的内嵌氮化物原子簇富勒烯ScxV3-xN@C80(x=1, 2),并利用多步高效液相色谱法对其进行了分离。进一步地,通过与厦门大学谢素原教授和华中科技大学卢兴教授组合作,利用X射线单晶衍射法成功确定出其分子结构。还与中国科学技术大学李群祥教授组合作对其进行了理论研究。含钒的新结构内嵌富勒烯ScxV3-xN@C80(x=1, 2)的成功合成突破了近年来内嵌富勒烯所内嵌金属种类极为有限的瓶颈,不仅丰富了内嵌富勒烯的种类,同时为进一步的合成其它新结构内嵌富勒烯提供了新的思路。

  该项研究得到了科技部,国家自然科学基金委和量子信息与量子科技前沿协同创新中心的资助。

  附文章链接:

  http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.5b10115

  (化学与材料科学学院,合肥微尺度物质科学国家实验室,量子信息与量子科技前沿协同创新中心)


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